5D-STEMの基礎

5D-STEMは、走査透過電子顕微鏡（STEM）において「各走査点ごとに2次元回折像を記録する4D-STEM」を基礎に、さらに時間や分光、傾斜角などの追加次元を組み合わせ、格子・欠陥・電磁場・ダイナミクスを同一のデータ表現として扱う手法群である。ナノ材料の局所構造と物理量の空間分布を、強いモデル仮定を置かずに引き出せる点が特徴である。

参考ドキュメント

C. Ophus, Four-Dimensional Scanning Transmission Electron Microscopy (4D-STEM): A Primer, Microscopy and Microanalysis 25, 563–582 (2019) https://academic.oup.com/mam/article/25/3/563/6887544
J. Yuan et al., Probing the nanoscale phonon excitations in metallic glass by time-resolved electron microscopy, Chemical Science 13, 2369–2378 (2022) https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/sc/d1sc05604c
電子タイコグラフィ入門（4D-STEMデータから位相を復元する考え方）, 顕微鏡 60(2), 68–（J-STAGE） https://www.jstage.jst.go.jp/article/kenbikyo/60/2/60_68/_article/-char/en

1. 次元とは何か：4D-STEMから5D-STEMへ

1.1 4D-STEMの定義

STEMでは、試料面内の走査座標を $r = (x, y)$ とする。各走査点で、収束電子線回折（CBED）やナノビーム回折パターンを、検出器面の座標 $q = (q_{x}, q_{y})$ （散乱ベクトル、あるいは運動量空間）として記録する。すると観測データは

I (r, q) = I (x, y, q_{x}, q_{y})

で与えられ、これが4D-STEM（2次元走査＋2次元回折で合計4次元）である。

4D-STEMの本質は、従来のADF/BFのように「検出器上の一部領域を積分して画像を作る」のではなく、回折面の情報を丸ごと保持し、後段で任意の物理量へ写像できる点にある。たとえば「仮想検出器」を定めれば、任意角度範囲の積分強度から仮想ADF像や暗視野像を再合成できる。

1.2 5D-STEMの位置づけ

5D-STEMという呼称は研究分野によってやや揺らぎがある。共通する考え方は、4D-STEMデータに対して追加の独立変数 $λ$ を導入し、

I (r, q, λ)

として扱う点にある。代表例を挙げる。

時間 $t$ を追加： $I (r, q, t)$
ポンプ・プローブ（超高速電子顕微鏡UTEM）、あるいはその場加熱・電場印加などで時間発展を追う。
傾斜角 $θ$ を追加： $I (r, q, θ)$
4D-STEMの傾斜シリーズから三次元再構成へ接続する（4D-STEMトモグラフィの概念）。
エネルギー損失 $Δ E$ を追加： $I (r, q, Δ E)$
回折と分光（EELS/EDS）の同時取得を多次元データとして統合する。

したがって5D-STEMは単一の装置名称というより、ピクセル化検出器により成立した「回折面の全情報」を基盤に、時間・分光・傾斜などを重ねていく拡張概念である。

2. 5D-STEMの物理

2.1 収束電子線回折（CBED）と情報の由来

収束した電子プローブ $P (r)$ を試料に入射し、試料を複素透過関数 $O (r)$ （吸収と位相を含む）で表すと、走査位置 $R$ における検出器面（フーリエ空間）での強度は、基本的に

I (R, q) = {| F [P (r - R) O (r)] |}^{2}

の形に帰着する。ここで $F$ はフーリエ変換である。

この式は重要である。なぜなら、回折像は単なる「結晶のスポット」ではなく、プローブと試料の相互作用（位相、局所電場、磁場、厚み、傾き、欠陥、短距離秩序）を、強度分布として符号化しているからである。4D/5D-STEMはこの符号化を失わずに記録するため、再構成（逆問題）により位相や場へ到達できる。

2.2 弱位相近似と位相の意味

薄い試料で弱散乱が成り立つ場合、透過関数を

O (r) \approx \exp [i ϕ (r)]

とみなしうる。電子の位相 $ϕ (r)$ は、静電ポテンシャル $V$ の投影に比例する成分をもつ：

ϕ_{el} (x, y) = σ \int V (x, y, z) d z

ここで $σ$ は加速電圧（電子エネルギー）に依存する相互作用定数である。

磁場の寄与は、ベクトルポテンシャル $A$ と関係し、アハラノフ＝ボーム効果の形で位相に現れる。概念的には

ϕ_{mag} \propto \int A \cdot d l

として投影磁束に対応する。したがって位相を復元できれば、電荷分布や内部電場、磁束密度の投影情報に接続しうる。

3. 4D/5D-STEMから物理量を取り出す

3.1 仮想検出器像（virtual imaging）

回折像内の領域 $Ω$ を選び、強度を積分すると

S_{Ω} (r) = \int_{Ω} I (r, q) d^{2} q

が得られる。 $Ω$ の選び方で、仮想BF、仮想ADF、任意方位の暗視野、特定散乱角のコントラストなどを構成できる。従来の検出器では実験時に固定されていた選択を、データ取得後に可変にできることが本質である。

3.2 DPC（Differential Phase Contrast）と電磁場の投影

回折面での一次モーメント（center-of-mass）を

⟨ q ⟩ (r) = \frac{\int q I (r, q) d^{2} q}{\int I (r, q) d^{2} q}

と定義する。弱位相条件や適切な検出条件の下で、この量は試料による横方向の運動量移行、すなわち位相勾配に対応する：

⟨ q ⟩ (r) \propto \nabla_{⊥} ϕ (r)

よって、DPCは投影電場・投影磁場の情報を含み、界面電荷、分極、磁区・磁束、欠陥近傍の局所場などの可視化へ接続する。

3.3 ナノスケールひずみ（strain）と回折ディスクの変位

結晶の回折ディスク（Braggディスク）の中心位置から、局所的な逆格子ベクトル $g_{i} (r)$ を推定できる。参照状態の $g_{i, 0}$ と比較し、小さなひずみ $ε$ に対して

Δ g_{i} (r) = g_{i} (r) - g_{i, 0} \approx - ε^{T} g_{i, 0}

が成り立つ。複数の $g_{i}$ を用いれば、面内ひずみテンソル成分（例： $ε_{x x}, ε_{y y}, ε_{x y}$ ）を推定できる。

現実には厚みによる動力学回折、試料傾き、プローブ収束角、検出器幾何の誤差が混入するため、参照領域の設定、幾何補正、ディスク位置推定法（相関法、位相相関、モデルフィットなど）の選択が結果に強く影響する。

3.4 電子タイコグラフィ（ptychography）と位相再構成

タイコグラフィは、互いに重なり合う走査点から得た回折像群を用い、 $O (r)$ と $P (r)$ を同時に推定して位相像を復元する方法である。基本式

I (R, q) = {| F [P (r - R) O (r)] |}^{2}

を満たす $O$ を反復的に探索する。得られる位相は、軽元素やビーム損傷の強い材料に対しても高感度であり、低線量・高分解能像へ道を開いた。

4. 5D-STEMが有効となるダイナミクスの範囲

4.1 時間分解の二つの流儀

時間 $t$ を付加する場合、時間分解の獲得方法は大別して二つに分かれる。

超高速（フェムト秒〜ナノ秒）：UTEMのポンプ・プローブ
レーザー励起などに同期したパルス電子で、同一状態の繰り返しを前提にストロボ的に像を積算する。
準静的〜中速（ミリ秒〜分）：その場環境での連続取得
加熱・冷却・電場印加・機械応力などで進行する構造変化を連続的に追跡し、 $I (r, q, t)$ を得る。

前者は「不可逆過程を直接一回で撮る」ことよりも「再現性のある過程を高い時間分解で測る」ことに強い。後者は再現性を必須としない代わりに、ドリフト補正や線量蓄積が支配的になりやすい。

4.2 5D-STEMで狙える物理量

5D-STEMが特に力を発揮する対象は、格子情報と場情報が同時に重要な系である。

相転移・相分離の萌芽：局所ひずみと短距離秩序の時間変化
強誘電・マルチフェロイク：分極に起因する内部場とドメイン壁の運動
トポロジカル磁性・スキルミオン系：投影磁束密度と欠陥・歪み場の相関
薄膜・界面：ミスフィットひずみ、電荷移動、界面電場の共存
ガラス・アモルファス：中距離秩序の空間揺らぎと緩和ダイナミクス

時間分解を付与すると、これらが「静的な地図」から「時系列の地図」へ拡張され、駆動場に対する応答の遅れ、ヒステリシス、非線形性などが観測対象になる。

5. 計測系：ピクセル化検出器と同期

5.1 ピクセル化検出器の要請

4D/5D-STEMが成立するには、回折像を高速に、かつ飽和せずに記録できる検出器が必要である。重要な指標は以下である。

フレームレート：走査の滞留時間に見合う時間分解
ダイナミックレンジ：直進ビーム近傍の強度と高角散乱を同時に扱う能力
量子効率とノイズ：低線量観測でのS/N
幾何安定性：中心位置・歪みの再現性（DPCやひずみ推定に直結）

装置側では、走査信号とカメラトリガの同期が本質的である。走査の折り返し期間の扱い、ライン間の待ち時間、部分読み出しなどの設計がデータ整合性を左右する。

5.2 データ量の見積もり

データ点数は

N = N_{x} N_{y} N_{q_{x}} N_{q_{y}} N_{λ}

でスケールする。例として、 $N_{x} = N_{y} = 256$ 、 $N_{q_{x}} = N_{q_{y}} = 256$ 、 $N_{λ} = 1$ の場合、

N = 256^{4} \approx 4.3 \times 10^{9}

である。16 bit（2 byte）で保存すると約 8.6 GB となる。ここに時間 $N_{t} = 100$ を加えると約 860 GB 規模となり、保存・転送・解析の全てに現実的な設計が必要になる。

6. 物理量抽出の方法

目的	入力として使う量	代表的な計算量	出力の例
仮想BF/ADF/DF	$I (r, q)$	$\int_{Ω} I d^{2} q$	コントラスト像、方位選択像
DPC（位相勾配）	$I (r, q)$	$⟨ q ⟩$	投影電場・投影磁場の指標
ひずみマップ	Braggディスク中心	$Δ g \approx - ε^{T} g$	$ε_{x x}, ε_{y y}, ε_{x y}$
方位マップ	回折パターン全体	パターンマッチング/相関	結晶方位、粒界分布
位相再構成	走査点の重なり＋回折	反復再構成	位相像、軽元素像、内部ポテンシャルの情報
中距離秩序	散乱強度分布	角度平均・相関関数	アモルファスの秩序指標

7. 測定と解析での留意点

7.1 幾何学校正の重要性

DPCやひずみは、回折像の「位置情報」に直接依存する。したがって以下が支配的である。

ビーム中心の推定（直進ディスク中心）
カメラ長とピクセルスケールの校正
検出器歪み（非線形）とその補正
試料傾きと厚みの影響の分離

わずかな幾何誤差が、 $⟨ q ⟩$ や Braggディスク位置の系統誤差として現れ、場やひずみに擬似的な構造を作ることがある。

7.2 動力学回折と多重散乱

薄い試料では運動学的な解釈が有効になりやすいが、電子は強く散乱しやすく、多重散乱が無視できない領域が広い。特に結晶性材料の強い回折条件では、Braggディスクの変形や強度再配分が起こり、単純な「中心位置＝逆格子ベクトル」という対応が乱れる。厚み依存を把握し、必要ならシミュレーション（マルチスライス等）と照合する姿勢が有効である。

7.3 線量・損傷と時間次元の相互作用

時間を付与すると、同一領域を繰り返し照射することが増え、損傷や汚染、試料改質が観測対象のダイナミクスと混ざりやすい。低線量化は単に像を荒くするのではなく、位相再構成や統計処理と組み合わせることで「必要情報の抽出」に置き換える考え方が重要である。

8. 基本的な解析環境

4D/5D-STEMは多次元配列データであるため、解析環境は「多次元データを読む・扱う・可視化する」能力が中心になる。代表的な公開実装として以下が知られている。

4D-STEMの多モード解析：py4DSTEM（校正、ひずみ、DPC、タイコグラフィなど）
大規模データの分散処理・ストリーム処理：LiberTEM
多次元データ解析の基盤：HyperSpy
回折・方位解析寄り：pyxem（HyperSpy系）

データ形式としてはHDF5系が広く使われ、メタデータと多次元配列を一体で保持できる利点がある。装置・ソフトが異なると保存形式やメタデータ量が変わるため、再現性のある記録（加速電圧、カメラ長、収束角、走査条件、検出器設定）を残すことが学術的に重要である。

9. 何が「新しい観測」なのか

5D-STEMを用いた研究を読む際には、次の観点で整理すると理解しやすい。

追加次元 $λ$ が何であり、どの物理量の分離に効いているか
- 例： $t$ により、ひずみの緩和時間と場の応答時間の差を分ける
4Dのどの写像で量を定義しているか
- 例：DPCの一次モーメント、Braggディスク位置、位相再構成など
校正と誤差源をどのように扱っているか
- 例：基準領域、幾何補正、厚み・傾きの扱い
その場条件が観測対象に与える影響が評価されているか
- 例：温度勾配、電極配置、ビーム誘起効果

この整理により、単なる「高次元データの提示」ではなく、材料中の相互作用（格子・電荷・スピン・欠陥）がどのような時空間スケールで結びつくか、という物理へ到達しやすくなる。

まとめ

5D-STEMは、4D-STEMで得られる $I (r, q)$ を核に、時間・分光・傾斜などの追加次元を導入して $I (r, q, λ)$ として扱うことで、格子、位相、電磁場、ダイナミクスを同一の枠組みで読み解く手法群である。ピクセル化検出器と多次元解析の整備により、ナノ材料の「構造と物理量の相関」を静的にも動的にも追跡可能となり、界面・欠陥・非平衡過程の理解を強く押し進める基盤になりつつある。

基礎

各手法の原理

5D-STEMの基礎

参考ドキュメント

1. 次元とは何か：4D-STEMから5D-STEMへ

1.1 4D-STEMの定義

1.2 5D-STEMの位置づけ

2. 5D-STEMの物理

2.1 収束電子線回折（CBED）と情報の由来

2.2 弱位相近似と位相の意味

3. 4D/5D-STEMから物理量を取り出す

3.1 仮想検出器像（virtual imaging）

3.2 DPC（Differential Phase Contrast）と電磁場の投影

3.3 ナノスケールひずみ（strain）と回折ディスクの変位

3.4 電子タイコグラフィ（ptychography）と位相再構成

4. 5D-STEMが有効となるダイナミクスの範囲

4.1 時間分解の二つの流儀

4.2 5D-STEMで狙える物理量

5. 計測系：ピクセル化検出器と同期

5.1 ピクセル化検出器の要請

5.2 データ量の見積もり

6. 物理量抽出の方法

7. 測定と解析での留意点

7.1 幾何学校正の重要性

7.2 動力学回折と多重散乱

7.3 線量・損傷と時間次元の相互作用

8. 基本的な解析環境

9. 何が「新しい観測」なのか

まとめ

関連研究

5D-STEMの基礎 ​

参考ドキュメント ​

1. 次元とは何か：4D-STEMから5D-STEMへ ​

1.1 4D-STEMの定義 ​

1.2 5D-STEMの位置づけ ​

2. 5D-STEMの物理 ​

2.1 収束電子線回折（CBED）と情報の由来 ​

2.2 弱位相近似と位相の意味 ​

3. 4D/5D-STEMから物理量を取り出す ​

3.1 仮想検出器像（virtual imaging） ​

3.2 DPC（Differential Phase Contrast）と電磁場の投影 ​

3.3 ナノスケールひずみ（strain）と回折ディスクの変位 ​

3.4 電子タイコグラフィ（ptychography）と位相再構成 ​

4. 5D-STEMが有効となるダイナミクスの範囲 ​

4.1 時間分解の二つの流儀 ​

4.2 5D-STEMで狙える物理量 ​

5. 計測系：ピクセル化検出器と同期 ​

5.1 ピクセル化検出器の要請 ​

5.2 データ量の見積もり ​

6. 物理量抽出の方法 ​

7. 測定と解析での留意点 ​

7.1 幾何学校正の重要性 ​

7.2 動力学回折と多重散乱 ​

7.3 線量・損傷と時間次元の相互作用 ​

8. 基本的な解析環境 ​

9. 何が「新しい観測」なのか ​

まとめ ​

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1. 次元とは何か：4D-STEMから5D-STEMへ

1.1 4D-STEMの定義

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2.1 収束電子線回折（CBED）と情報の由来

2.2 弱位相近似と位相の意味

3. 4D/5D-STEMから物理量を取り出す

3.1 仮想検出器像（virtual imaging）

3.2 DPC（Differential Phase Contrast）と電磁場の投影

3.3 ナノスケールひずみ（strain）と回折ディスクの変位

3.4 電子タイコグラフィ（ptychography）と位相再構成

4. 5D-STEMが有効となるダイナミクスの範囲

4.1 時間分解の二つの流儀

4.2 5D-STEMで狙える物理量

5. 計測系：ピクセル化検出器と同期

5.1 ピクセル化検出器の要請

5.2 データ量の見積もり

6. 物理量抽出の方法

7. 測定と解析での留意点

7.1 幾何学校正の重要性

7.2 動力学回折と多重散乱

7.3 線量・損傷と時間次元の相互作用

8. 基本的な解析環境

9. 何が「新しい観測」なのか

まとめ

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