逆設計

逆設計（Inverse materials design）とは、所望の物性・機能・性能を先に定め、その条件を満たす材料（組成・構造・プロセス）を探索・提案する設計枠組みである。機械学習の観点では、予測モデル（順問題）と最適化・生成（逆問題）を組み合わせ、試行回数やコストを抑えつつ探索を進める体系である。

参考ドキュメント

• B. Sanchez-Lengeling, A. Aspuru-Guzik, Inverse molecular design using machine learning, Science (2018) https://www.science.org/doi/10.1126/science.aat2663
• H. Park et al., Has generative artificial intelligence solved inverse materials design?, Matter (2024) https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(24)00242-X
• 三菱総研DCS（MKI）コラム：マテリアルズ・インフォマティクスのABC〜ベイズ最適化による材料合成の最適化（日本語） https://www.mki.co.jp/knowledge/solution/column150.html

1. 順問題と逆問題（定式化）

材料表現（設計変数）を $x$、物性・性能を $y$ として、順問題は

$$y=f(x)$$

である。逆設計は、目標 $y\ast$ の達成や効用最大化を目的として、次の最適化として書ける。

目標到達（targeting）

$$x\ast =argmi{n}_{x}D(f(x),y\ast )$$

最適化（maximize/minimize）

$$x\ast =argma{x}_{x}U(f(x))$$

制約付き（現実の材料設計では必須）

$$x\ast =argma{x}_{x}U(f(x))s.t.g_i(x)\le 0(\mathrm{安}\mathrm{定}\mathrm{性}、\mathrm{合}\mathrm{成}\mathrm{可}\mathrm{能}\mathrm{性}、\mathrm{コ}\mathrm{ス}\mathrm{ト}、\mathrm{毒}\mathrm{性}、\mathrm{プ}\mathrm{ロ}\mathrm{セ}\mathrm{ス}\mathrm{窓}\mathrm{な}\mathrm{ど})$$

ここで D は距離（例：二乗誤差）、U は目的関数、g_i は制約である。材料では x が離散（元素種、構造タイプ）と連続（組成比、格子、プロセス条件）が混在し、制約も多いことから、逆問題は一般に不適切（ill-posed）になりやすい。

2. 逆設計が難しい理由

1. 多対一（one-to-many） 同じ目標特性 $y\ast$ を満たす材料候補 x は多数存在しうる。したがって「y → x」を一意に回帰する発想は破綻しやすい。

2. 離散・連続の混在 元素置換、結晶系、欠陥サイトなどは離散であり、組成・格子定数・プロセス条件は連続である。探索空間が組合せ爆発しやすい。

3. 物理・化学制約の存在 電荷中性、原子間距離、配位、PBC、熱力学安定性、相分離、合成経路などが暗黙の制約として効く。

4. 評価コストの高さ DFT、MD、実験はいずれも高コストであり、クエリ効率（少ない試行で当てる設計）が支配的になる。

3. 代表的アプローチ

逆設計は大きく、最適化ベース、生成ベース、逆写像ベースに分けられる。実務ではこれらを混成して使うことが多い。

3.1 最適化ベース：代理モデル（surrogate）＋探索

順問題モデル $f̂(x)$ を学習し、それを用いて $x$ を探索する枠組みである。

(1) ベイズ最適化（Bayesian optimization: BO） 未知関数の最適化を、代理モデル（例：ガウス過程、確率的ニューラルネット）と獲得関数で逐次的に進める。

典型的なループ

• 初期点を少数評価してデータを作る
• 代理モデルを学習する
• 獲得関数 $a(x)$（探索と活用のバランス）を最大化する点を次に評価する
• データを追加して繰り返す

多目的・制約付きBOでは、Pareto最適性と制約違反確率などを組み込み、現実的な探索に寄せる。

(2) 進化計算・遺伝的アルゴリズム 離散変数を含む探索に強く、候補集合を世代更新する。代理モデルと組み合わせて評価回数を節約する構成も多い。

(3) 勾配ベース（differentiable design） $x$ が連続で、$f̂$ が微分可能ならば

$$x\leftarrow x+\alpha \partial U(f̂(x))/\partial x$$

のように勾配上昇で設計変数を更新できる。離散変数は緩和（連続化）や確率的表現（Gumbel-Softmax等）が必要である。

3.2 生成ベース：候補分布を学習して出す

p(x) または p(x|c)（c は目標物性や条件）を学習し、候補をサンプルして評価・絞り込みする。

(1) 潜在変数モデル（VAE等）＋潜在空間最適化 x → z（潜在表現）を学習し、z 空間で BO や勾配法を行い、復号して候補を得る。潜在空間の連続性が鍵である。

(2) GAN 生成器が一括生成できる利点があり、組織画像・スペクトルなどに適用しやすい。一方で学習の不安定性や多様性低下に注意が必要である。

(3) 拡散モデル（Diffusion models） ノイズから段階的にデノイズしてサンプルを生成する。学習安定性と多様性の点で優位になりやすく、近年は結晶構造（元素種・座標・格子）を直接生成する研究も進展している。

(4) 正規化フロー（Normalizing flows） 可逆変換により、密度評価とサンプリングの両方を行える。逆設計では「所望条件に合う領域へ写像する」設計が取りやすい。

生成ベースは「候補を大量に出す」ことが得意であり、後段で妥当性フィルタ、構造緩和、物性再評価を組み合わせて運用するのが基本である。

3.3 逆写像ベース：y → x を直接学習する

単純な回帰では多対一により破綻しやすいが、以下の工夫で成立しうる。

• 条件付き生成（c = y* として p(x|y*) を学習）
• 複数解を表現できるモデル（混合密度、確率的デコーダ）
• 追加の制約や正則化で解集合を狭める（合成プロセス制約など）

4. 多目的最適化とPareto設計

材料設計は多目的であることが多い（例：高磁化と低損失、強度と靭性、導電率と安定性など）。 目的ベクトルを $y(x)=[y1(x),y2(x),...]$ とすると、Pareto最適は ある目的を改善すると別の目的が悪化するため、支配されない解集合として定義される。

実務では以下が多い。

• 重み付き和：$U={\Sigma }_k{w}_k{y}_k$（簡単だが重み設計が難しい）
• 目標到達型：各特性を目標範囲に入れる確率を最大化する
• 制約化：最重要以外を制約として扱う（例：磁化最大化 s.t. 損失 ≤ 閾値）

5. 材料表現

逆設計の成否は、モデルよりも表現と制約設計に依存しやすい。

設計対象	x の例	典型モデル	典型の制約
組成探索	元素比、置換サイト	MLP、GPR、Transformer	化学量論、毒性、コスト
結晶構造探索	元素種＋座標＋格子	GNN、等変性モデル、拡散	PBC、最小距離、安定性
欠陥・界面	欠陥種、濃度、配置	GNN、クラスター展開＋ML	電荷中性、局所配位
組織設計	画像/ボクセル、統計量	CNN、GAN、拡散	体積分率、相関関数、連結性
プロセス設計	温度、時間、雰囲気等	BO、サロゲート＋最適化	装置制約、再現性、コスト

6. 閉ループ最適化の標準形

逆設計は、生成・最適化だけで完結せず、評価と更新を繰り返す閉ループ運用が基本である。

1. 初期データ整備

• 既存データ（文献、DB、過去実験、DFT）を整理し、表現xと条件を統一する

2. 代理モデル学習

• f̂(x) を学習し、必要なら不確かさも推定する

3. 提案（最適化または生成）

• BOや生成モデルで候補を提案する（制約も加味する）

4. 妥当性フィルタ

• 化学・幾何制約のチェック、簡易計算で足切りする

5. 高コスト評価

• DFT/MD/実験で評価し、データを追加する

6. 反復

• モデル更新と探索方針更新を行い、目的達成まで繰り返す

7. 逆設計の評価

生成や探索の評価は、単一指標では不十分である。少なくとも次を分けて見るのが実務的である。

• 有効性（validity）：制約を満たす候補の割合
• 多様性（diversity）：似た候補ばかりになっていないか
• 新規性（novelty）：学習データの再生産ではないか
• 目標達成率（hit rate）：目標範囲に入る割合
• コスト効率：目標到達までの評価回数（DFT回数、実験回数）
• 再現性：プロセス条件下で再現できるか

まとめ

逆設計は、順問題モデル（予測）だけでは達成できず、最適化・生成・制約処理を統合した探索システムとして設計する必要がある。機械学習の観点では、(1) 代理モデル＋逐次探索（BO等）、(2) 生成モデルによる候補提案、(3) 条件付き分布や逆写像の学習、を問題構造（離散/連続、制約、多目的、評価コスト）に応じて組み合わせることが要点である。材料では表現設計と妥当性制約、そして緩和・検証を含む閉ループ運用が支配的である。